Українська Бібліотека імени Симона Петлюри в Парижі розпочала свою діяльність навесні 1927 р., вже маючи у своїх фондах книжки, журнали і газети. Першою зареєстрованою книжкою в бібліотечному каталозі був дарунок В’ячеслава Прокоповича – Конституція Української Держави, що була складена в 1710 р. гетьманом Пилипом Орликом у Бендерах.
У міжвоєнний час Бібліотека гарно розвивалася, збагатилася чисельними колекціями фотографій, листівок, діапозитивів і негативів, стародавніх та сучасних мап, кількох десятків великих альбомів малюнків і світлин про Україну, альбомами українських гербів та екслібрисів. Вона також мала повну колекцію поштових марок і грошових банкнотів часів української незалежності 1917-1920 р. Бібліотека диспонувала також значним архівним фондом, документи якого висвітлювали історію українських національно-визвольних змагань та діяльність української еміграції не тільки міжвоєнної, але й передвоєнної доби. В 1940 р. Бібліотека налічувала до 18000 книжок і понад 500 назв періодики.
У цей час Бібліотека слугувала місцем проведення важливих політичних акцій, в ній збиралися члени Ліги поневолених Москвою націй, більше відомої як Cercle de Prométhée («Прометеївський клуб») – Україна, Грузія, Північний Кавказ, Азербайджан, Туркестан. У другій половині 1930-х рр. Бібліотека розгорнула активну виставкову діяльність, інформуючи в такий спосіб європейський світ про українські державницькі прагнення. В читальному залі українські науковці та артистичні майстри проводили доповіді на різні теми для української чи французької публіки.
На жаль, цей промінь української культури на Заході був брутально погашений з початком німецької окупації Франції, бо 20-21 січня 1941 р. книжкове та архівне зібрання Бібліотеки було конфісковано та вивезене нацистами. Ними було вивезено все (загалом понад 100 металевих скринь) – лишилося тільки 57 книг. Але це стало лише початком випробувань, які випали на долю колекцій Бібліотеки, бо основна частина конфіскованих нацистами книг та архівних і музейні матеріалів на завершальному етапі війни була вивезена до СРСР в якості воєнних трофеїв.
Після завершення Другої світової війни Бібліотека відновила свою діяльність (1946) і вже у кінці 1950-х рр. повернула собі статус авторитетного українського науково-культурного центру, який вона мала до війни. Завдяки допомозі української діаспори відновилось надходження до фондів Бібліотеки книжок, журналів, архівних документів та музейних реліквій, було продовжено роботу зі збирання матеріалів доби українських визвольних змагань та громадсько-політичної діяльності української еміграції.
Сьогодні у фондах Бібліотеки нараховується близько 35000 назв книжок, в ній зберігається значна кількість музейних речей. Вона диспонує збіркою української періодики (приблизно 600 найменувань, серед яких деякі раритети з початку ХХ ст.) та архівними матеріалами.
Бібліотека виступає організатором міжнародних конференцій та симпозіумів, здійснює видавничу діяльність, надає консультативну допомогу українським і французьким дослідникам, наукові зацікавлення яких пов’язані з вивченням політичних та культурних українських тем.
З початку її існування Рада Бібліотеки опікується однією з українських національних святинь на французькій землі – могилою Симона Петлюри на паризькому цвинтарі Монпарнас. Щорічно Бібіотека візначає річницю трагічного загибель Головного Отамана (25 травня) з покладанням квітів на могилу в присутності української громади і відправляється соборну панахиду.